氧化石墨烯与GO-G吸附剂,去除锌离子时sp2碳原子会发生什么变化

氧化石墨烯与GO-G吸附剂,去除锌离子时sp2碳原子会发生什么变化

首页休闲益智万物消除更新时间:2024-07-29

文/万物知识局编辑/万物知识局

前言

锌离子是一种常见的环境污染物,由于其毒性对生物体具有严重的危害,因此去除锌离子是环境保护和水处理领域的研究热点之一。

传统的锌离子去除方法包括化学沉淀、离子交换吸附等,然而这些方法普遍存在着处理效率低、成本高和后处理困难等问题。

近年来,以氧化石墨烯为代表的二维纳米材料因其独特的结构和性质,成为了一种具有广泛应用潜力的新型吸附剂。

自然界中的重金属即使浓度很低,也会对植物、动物和人类造成危害,因此,必须很好地控制废水中可溶解重金属离子的浓度,以防止其毒性作用。

化学家正在努力寻找去除污染物和污染物的方法,在众多重金属中,是不同工业废水中常见的污染物之一。

锌(离子)通常存在于工业废水中,例如酸性矿山排水、镀锌厂、市政废水以及天然材料。

方法很多,包括物理和化学方法,如化学沉淀、过滤介质、生物吸附、絮凝和离子交换已被用来通过去除废水中的重金属来解决这个问题。

最常见的方法之一是吸附,因为其简单易行,文献研究表明,多种合成和天然吸附剂已用于从水溶液中吸附锌,对于许多低水平污染物来说,吸附是最常见、最有效的去除方法。

石墨烯(Gr)是紧密堆积的蜂窝状二维晶格中的单层sp2杂化碳原子,自2004年被发现以来引起了巨大的关注,最常用的石墨烯衍生物之一是氧化石墨烯(GO)。

石墨的重要结构元素之一是 GO,它通过范德华力结合在一起,GO因其在能源存储、电子和水处理膜方面的性能和用途而引起了广泛关注。

在这项研究中,我们研究了氧化石墨烯和功能化氧化石墨烯-甘氨酸对 Zn(II) 的吸附,此外,还研究了参数接触时间对Zn(II)离子吸附的影响。

为了表征吸附剂的表面,使用了 FT-IR 技术

所有实验均在密闭的250 mL金字塔玻璃瓶中进行,使用HCl或NaOH 0.1 M调节溶液的pH值

FT-IR 光谱在 400–4000 cm -1范围内使用,平衡期结束时,将悬浮液以 3500 rpm 离心 10 分钟

然后将上清液通过 0.2 μm 滤纸(Gelmen Sciences)过滤,用于随后的原子吸收分光光度法(AAS)分析。

初始和平衡 Zn(II) 离子浓度之间的差异决定了 GO-G 和 GO 作为吸附剂表面吸附的 Zn(II) 离子量。每个实验进行两次,实验结果为平均值。

使用双蒸水,所有吸附剂在使用前均经过洗涤。

我们通过氧化石墨烯(GO)粉末与甘氨酸之间的缩合反应合成了氧化石墨烯-甘氨酸(GO-G)粉末,并使用FT-IR表征了作为吸附剂的GO表面上甘氨酸的存在。

GO (45 mg) 是通过将 40 mg 甘氨酸在乙醇中借助偶联剂 EDC (50 mg) 和 NHS (25 mg) 在 70 °C 下反应 36 小时获得的。

反应结束时,通过 0.22 µm 膜过滤纯化 GO-G-SH 纳米复合材料,然后用大量乙醇和水 [1:1 (v/v)] 洗涤。

然后在 85 °C 下干燥 36 小时,GO-G-SH 纳米复合材料表面用作吸附剂,用于从水溶液中去除 Zn(II) 离子。

为了通过氧化石墨烯和功能化 GO-G 从水溶液中吸附锌,将 20 mg 吸附剂添加到 20 mL 已知初始浓度 (15 ppm) 的 Zn(II) 离子溶液中。

初步实验证实,在 298 K、pH 6 下,氧化石墨烯和功能化 GO-G 上吸附 Zn(II) 离子的接触时间为 50 分钟,50 分钟后,氧化石墨烯和功能化 GO-G 从溶液中去除了 Zn(II) 离子。

将溶液瓶置于超声波中,在规定的温度和时间下运行,并通过原子吸收分光光度法 AAS (Perkin Elmer A Analyst 700) 测定剩余的 Zn(II) 离子浓度。

以使用以下表达式计算氧化石墨烯和功能化 GO-甘氨酸对 Zn(II) 离子的去除量。

为了确定时间,对初始浓度为 15 ppm 的氧化石墨烯和功能化 GO-G 表面吸附 Zn(II) 离子的影响。

通过将 20 mg 氧化石墨烯和功能化 GO-G 吸附剂,添加到 20 mL Zn(II) 离子水溶液中,在 10、20、30、40、50、60 和 70 分钟的一定时间后收集样品,并收集样品的浓度。

使用原子吸收分光光度法 AAS (Perkin Elmer A Analyst 700) 测定水溶液中的 Zn(II) 离子 (±0.01 %)。

这些结果表明,锌的去除发生在最初的几分钟内,并且 Zn(II) 离子的吸附量很快达到平衡量,Zn(II)离子吸附的平衡时间约为50分钟

氧化石墨烯和GO-G纳米复合材料的FT-IR光谱,对于氧化石墨烯,3432和1711 cm -1处的峰分别与-OH和C=O带相关。

我们还可以看到芳香族C=C(1622 cm -1)、羧基C–O(1414 cm -1)、环氧C–O(1228 cm -1)和C–O(1116 cm -1)。

合成后,在 FT-IR 光谱中可以看到纳米复合材料 GO-G、2944 和 2889 cm -1处的脂肪族 C-H 伸缩振动以及 1641 cm -1处的酰胺带。

TGA 和 SEM 显示关于 TGA,在 GO 中添加甘氨酸后,热重分析有所增加。

GO表面的羧基(COOH)与甘氨酸中的胺之间成键相关的主要原因,是我们可以在纳米复合材料中看到新的键合

在吸附过程的研究中,重要因素之一是接触时间,在这项研究中,吸附实验进行了多次:10、20、30、40、50、60 和 70 分钟。

接触时间对氧化石墨烯和功能化 GO-G 吸附剂上 Zn(II) 离子吸附的影响。

结果表明,随着时间的延长,吸附量逐渐增大。

50分钟后,Zn(II)离子的去除变化非常缓慢,因此,在 298 K 和 pH 6 下,50 分钟被确定为氧化石墨烯和功能化 GO-G 吸附剂吸附 Zn(II) 离子的最佳时间。

氧化石墨烯和功能化 GO-G 表面对 Zn(II) 离子的吸附是在不同的 Zn(II) 离子初始浓度(10、15、20 和 25 ppm、pH 6、温度 298 K 和 50 分钟)下进行的。

随着锌离子的初始浓度从10 mg L -1增加到25 mg L -1 ,Zn(II)离子的去除量增加。

结果表明,Zn(II) 离子与氧化石墨烯和功能化 GO-G 吸附剂之间存在更高的吸引力,因为吸附剂表面也会被 (H 3 O ) 离子包围,从而增强离子与吸附剂表面结合位点的相互作用

Vulcan XC-72 碳是一种高结构炭黑,具有复杂的结构,由“链状”结构的熔融颗粒组成,它是通过熔炉法以颗粒形式生产的,尺寸范围从小于 50 Å 到大于 3000。

这种材料通常用于甲醇燃料电池电极,由于当前和未来不断增加的投资以及潜在的广泛使用,XC-72碳将不可避免地通过其生产、运输、处理、使用和处置进入环境。

据观察,纳米碳颗粒被不同的细胞类型吸收,并在细胞中引起不同的影响,因此可能对生物有毒,很少有研究关注 XC-72 碳对地质介质中污染物的吸附、传输和生物利用度的影响。

没有人关注重金属在 XC-72 碳上的吸附以及确定控制重金属离子吸附的平衡参数

XC-72炭的大表面积可能导致XC-72炭在预富集水溶液中的重金属离子时具有高吸附能力,研究了使用 XC-72 碳作为吸附剂去除水溶液中的 Pb(II)。

自从碳纳米管的发现和大规模合成以来,由于其独特的性质,碳纳米管从基础和应用的角度都引起了人们的广泛兴趣。

这种碳纳米材料也被认为是环境处理中去除重金属离子的潜在吸附剂。

纳米材料,特别是碳纳米管 (CNT) 的卓越性能彻底改变了电子和光学工业、能源部门以及材料工程和制造。

对环境中碳基纳米颗粒的大量研究致力于阐明影响其稳定性、移动性和毒性的物理、化学和生物机制,人们对其解决许多环境问题的潜在应用的关注相对较少。

碳纳米管的中空层状纳米结构,赋予它们特有的大表面积和对化学污染物的高潜在吸附能力。

多项研究表明,碳纳米管,特别是那些功能化的碳纳米管,对许多常见的水污染物具有很强的亲和力,包括重金属和有机污染物

人们普遍认为,原始碳纳米管不溶于水,因此氧化处理通常用于在其表面引入亲水功能,以促进水分散。

这种功能化过程,被怀疑通过增加碳纳米管的阳离子交换容量,以及促进吸引的静电相互作用,来提高碳纳米管去除水相中重金属的能力。

大部分已发表的与碳纳米管去除污染物相关的研究,都通过批量吸附实验,研究了吸附特性和机制。

据作者所知,之前没有研究检验过在固定床环境中,使用碳纳米管,作为过滤介质去除水溶液中污染物的可行性和有效性。

碳纳米管在水处理中的新应用的一个潜在障碍是固定床反应器中,纳米颗粒的洗脱问题,这可能导致接收水体的二次污染。

功能化多壁碳纳米管对水溶液中的Pb 2 和Cu 2 具有较强的吸附能力,碳纳米管颗粒的分散增强了其对重金属的吸附能力。

结果表明,采用碳纳米管沉积法填充的碳纳米管砂柱显示,除水溶液中重金属的最佳效果。

吸附过程的动力学是可能强烈限制吸附剂使用的特征,小动力学吸附显着延长了去除时间,这使得吸附不充分。

在本研究中,我们使用准一级和四种准二级动力学模型,来测试从水溶液中去除Zn(II)离子的实验数据。

随着Zn(II)离子初始浓度的增加,吸附容量增加,50 min后吸附容量没有出现较大变化;因此,对于动力学参数的研究,选择最佳时间为50 min

通过FT-IR分析证实了氧化石墨烯的化学结构,Zn(II)离子氧化石墨烯和功能化氧化石墨烯-甘氨酸表面的吸附过程固定在298 K和pH 6

在这项工作中,氧化石墨烯和功能化GO-G在298 K和pH 6下,对Zn(II)离子的吸附进行了研究。

吸附过程的最佳时间选择为50分钟,因为50分钟后氧化石墨烯和GO-G上Zn(II)离子的吸附能力没有显着增加。

研究了水溶液中锌离子初始浓度的影响,结果表明,吸附容量随着Zn(II)离子初始浓度的增加而增加,采用准一级和四种准二级动力学模型对实验数据进行了检验。

结果表明,由于( R 2 值较高),Zn(II)离子在吸附剂上的吸附,遵循准二级动力学模型。

总结

在锌离子吸附过程中,由于化学键的形成,sp2杂化碳原子发生了结构和化学性质的变化,吸附剂表面形貌的改变也对吸附性能产生了显著名的石墨烯材料因其独特的二维结构和优异的电子、热学性质而备受关注。

然而,石墨烯的吸附性能在一些特定应用中受到限制,例如在去除大量的重金属离子污染物时。

为了克服这个问题,氧化石墨烯(GO)被广泛使用,它通过引入大量的官能团(羟基、羧基等)来增强石墨烯和重金属离子之间的吸附作用。

在GO的制备过程中,石墨中的部分sp2杂化碳原子被氧化剂离子替代,形成了大量的sp3杂化碳原子

这样的结构改变使得GO材料具有较高的亲水性和较强的吸附能力,纯粹的GO材料在一些实际应用中存在一些问题,例如稳定性差和处理过程复杂等。

其中一种常见的复合材料就是GO-G吸附剂,它是由GO材料与其他高吸附能力的物质(如活性炭、氧化铁等)复合而成。

GO-G吸附剂具有良好的结构稳定性和较大的吸附容量,有效提高了重金属离子的吸附效率。

在去除锌离子的过程中,GO-G吸附剂中的sp2杂化碳原子起到了关键的作用。当锌离子进入GO-G吸附剂表面时,其与sp2杂化碳原子之间的相互作用会导致化学键的形成。

这种化学键的形成不仅引发了碳原子的电子结构的改变,也使得锌离子与吸附剂之间形成了强烈的化学吸附作用。

除了化学键的形成,锌离子的吸附还会引起吸附剂表面形貌的变化。具体来说,锌离子的吸附会引起GO-G吸附剂表面的改变,使其具有更高的表面积和吸附容量

这些变化进一步增强了GO-G吸附剂对锌离子的吸附能力,使其成为一种有效的去除锌离子的吸附材料。

总结起来,氧化石墨烯和GO-G吸附剂在去除锌离子时,其sp2杂化碳原子经历了一系列的变化。这些变化包括化学键的形成、电子结构的改变以及吸附剂表面形貌的变化。

这些变化对于提高吸附剂的吸附性能和去除锌离子的效率具有重要意义。未来的研究可以进一步探究这些变化的机理,并进一步优化吸附剂的设计以提高其吸附性能。

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